Nanodiamanten ermöglichen Femtosekunden

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 6286 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Quanteneigenschaften fluoreszierender Nanodiamanten sind vielversprechend für die Herstellung quantenaktivierter Geräte für physikalische Anwendungen. Um ihre Eigenschaften nutzen zu können, müssen die Nanodiamanten jedoch geeignet mit einem Substrat kombiniert werden. Hier zeigen wir, dass ultradünnes und flexibles Glas (Dicke 30 Mikrometer) durch Nanodiamanten funktionalisiert und mithilfe intensiver Femtosekundenpulse nanogeformt werden kann, um auf Auslegern basierende nanomechanische Hybridquantensensoren zu entwerfen. Auf diese Weise hergestellte ultradünne Glasausleger zeigen stabile optische, elektronische und magnetische Eigenschaften von Stickstoff-Leerstellenzentren, einschließlich gut definierter Fluoreszenz mit Null-Phonon-Linien und optisch erfasster Magnetresonanz (ODMR) nahe 2,87 GHz. Wir demonstrieren verschiedene Sensoranwendungen des fluoreszierenden ultradünnen Glasauslegers durch Messung akustischer Impulse, externer Magnetfelder mithilfe der Zeeman-Aufspaltung der NV-Zentren oder durch CW-Laser induzierter Erwärmung durch Messung der thermischen Verschiebung von ODMR-Linien. Diese Arbeit demonstriert die Eignung des im Femtosekundenprozess verarbeiteten fluoreszierenden ultradünnen Glases als neues vielseitiges Substrat für multifunktionale Quantengeräte.

Stickstofffehlstellenzentren (NV) in Diamantnanopartikeln haben aufgrund ihrer einzigartigen optischen, thermischen, magnetischen und biologischen Eigenschaften mit interdisziplinären Anwendungen in der Physik, Biologie, chemischen Analyse und Bildgebung großes Interesse an der Entwicklung hybrider nanomechanischer Quantensysteme (HNQ) geweckt1,2 ,3,4,5,6. In den meisten HNQ-Systemen werden Nanodiamanten, die über ein einzelnes oder ein Ensemble von NV-Zentren verfügen, mit verschiedenen Plattformen wie SiN-basierten Resonatoren, mechanischen Oszillatoren oder Mikroauslegern gekoppelt, um Spannung, Temperatur und Magnetfeld unter Nutzung der hohen Empfindlichkeit von NV-Quantenzuständen zu erfassen an seine lokale Umgebung7,8,9. Darüber hinaus wurden Nanodiamanten direkt in verschiedene Systeme zur Fluoreszenzbildgebung und Einzelzellthermometrie mit nanoskaliger Auflösung injiziert10,11. Die NV-Zentren stellen eine vielversprechende Festkörperplattform für Quantentechnologien dar, da sie bei Raumtemperatur mit langen Spin-Kohärenzzeiten12,13 und gut etablierten optischen Techniken zur Spin-Initialisierung und Auslesung mit hoher Wiedergabetreue14,15 arbeiten. Es besteht jedoch ein wachsendes Interesse an der Kombination von NV-Zentren mit neuen Materialien sowie an der Entwicklung neuer Herstellungstechniken, um deren Potenzial für die Quantensensorik auszuschöpfen.

Zuvor wurden NV-Zentren auf verschiedenen Halbleiter- und Isoliersubstraten in Form von Auslegern16,17,18, Mikrokavitäten19, keramischem Perowskit20 und Polymermembranen21 hergestellt. Solche auf Diamant- und Siliziumoberflächen hergestellten HNQ-Geräte haben den Vorteil, dass sie leicht sind und sehr gut auf Veränderungen in der lokalen Umgebung reagieren. Es wurden viele potenzielle Anwendungen der NV-basierten Sensoren demonstriert, wie z. B. Kraftmessungen über magnetische Rastersonden und Rasterkraftmikroskopie (AFM)22,23, Hochgeschwindigkeitsaktoren20 und die Detektion einzelner Moleküle und Proteine24,25,26. Zur Herstellung freistehender HNQ-Systeme auf Diamant- oder Siliziumoberflächen wurde die traditionelle Winkelätztechnik unter Verwendung von Elektronenstrahllithographie (EBL) und anisotropem Plasmaätzen unter Hochvakuum verwendet16,27,28. Zuvor wurde die Wechselwirkung von Femtosekundenlaserpulsen mit NV-Zentren untersucht und diese Laserpulse wurden verwendet, um NV-Zentren auf dem Diamantchip zu erzeugen29,30.

Seit kurzem ist hochwertiges Glas mit einer Dicke von 30 µm mit hervorragenden mechanischen Eigenschaften, hoher Flexibilität, nanometergroßer Oberflächenebenheit und hoher optischer Transparenz im Handel erhältlich. Das ultradünne (UT) Glassubstrat wird aufgrund seiner geringen Kosten, der hohen Oberflächenzähigkeit und der hervorragenden Ebenheit unter 1 nm für mehrere Massenmarktanwendungen immer wichtiger. UT-Glas wurde für eine Vielzahl von Anwendungen verwendet, beispielsweise für die Herstellung mikrofluidischer Geräte31,32,33, flexibler elektronischer Geräte34, Photonik35,36 und stabile Attosekunden-Verzögerungsleitungen37. Die Möglichkeit, die außergewöhnlichen mechanischen Eigenschaften von UT-Glas mit den Quanteneigenschaften des NV-Zentrums zum Bau flexibler Quantensensoren zu kombinieren, bleibt jedoch unerforscht. Man könnte sich fragen, ob die Nanoverarbeitungsfähigkeit der Femtosekundenlaserablation zur Herstellung von Quantensensor-Cantilevern auf der Basis von Nanodiamanten auf UT-Glas genutzt werden kann.

Hier demonstrieren wir einen Femtosekunden-Laser-unterstützten Weg zu nanoförmigem nanodiamantfunktionalisiertem UT-Glas in Form von Präzisionsauslegern mit nanoskaligen Spitzen. Unser Ansatz schlägt vor, hybride Quantensensoren zu realisieren, indem wir die hervorragenden mechanischen Eigenschaften von UT-Glas mit den Quanteneigenschaften von NV-Zentren kombinieren. Wir zeigen, dass ein lasergefertigter Cantilever aus UT-Glas NV-Fluoreszenz und ODMR aufweist, was die quantitative Nutzung dieser Eigenschaften für die hybride Quantenerfassung von akustischen Impulsen, Magnetfeld und Lasererwärmung des Cantilevers ermöglicht.

Wir verwendeten intensive Femtosekunden-Laserpulse, um das UT-Glas mit nanoskaliger Präzision zu schneiden und so mit Nanodiamanten verzierte Ausleger herzustellen. Wir beginnen mit einem handelsüblichen flexiblen UT-Glassubstrat (Abb. 1a) mit einer Dicke von t = 30 µm und gießen eine Submikrometerschicht aus Nanodiamanten im Tropfenguss. Die Größe der Nanodiamanten betrug etwa 120 nm und ihre Kristallinität wurde durch hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) und Röntgenbeugung (XRD) charakterisiert (Abb. 1b, c). Der aus dem HRTEM-Bild abgeleitete interplanare Abstand beträgt 2,06 Å, was (111)-Atomebenen von Nanodiamanten entspricht38. Wir haben deutlich einen gut definierten charakteristischen Peak bei 43,9° beobachtet, der den (111)-Atomgitterebenen des Nanodiamanten entspricht (JCPDS-Datei Nr. 79-1467)39. Eine kolloidale Nanodiamantlösung (20 µl) in zwei Konzentrationen (1 mg/ml und 0,5 mg/ml) wurde auf UT-Glas schleuderbeschichtet, wie in Abb. 1d gezeigt. Die Beschichtung wurde etwa 24 Stunden lang in einem Exsikkator getrocknet. Das FESEM-Bild des mit 1 mg/ml konzentriertem Nanodiamant beschichteten Glases zeigt eine kontinuierliche Schicht aus Nanodiamant mit einer Dicke von 1000 nm bis 2 µm auf der Oberseite des Glases (Abb. 1e). Für niedrigere Konzentrationen der schleuderbeschichteten Proben wurde eine Dicke der Nanodiamantschicht von 500 nm bis 1 µm ermittelt (Abb. S1). Die Gleichmäßigkeit der Nanodiamantschicht wurde nicht kontrolliert, sie bedeckte jedoch die gesamte Oberfläche des NV-UT-Auslegers. Die Fluoreszenzspektren der Nanodiamantschicht auf UT-Glas (nach dem Laserschneiden) bei drei verschiedenen Leistungen (6, 10 und 20 µW) einer grünen Dauerstrichlaserbeleuchtung sind in Abb. S2a dargestellt. Es wurden die charakteristischen Null-Phononenlinien (ZPL) bei 575 nm und 637 nm beobachtet, die NV0 bzw. NV−1 entsprechen und einer FWHM-Breitbandemission von etwa 100 nm mit einer Spitzenwellenlänge nahe 700 nm überlagert sind. Die nahe dem Ende des Spektrums beobachtete Struktur wird auf Kalibrierungsartefakte des Spektrophotometers zurückgeführt. Zusätzliche Messungen der Fluoreszenzspektren bei 20 µW Anregungsleistung durch Variation der Aufnahmezeit im Spektrophotometer sind in Abb. S2b dargestellt. Die tatsächlichen Fluoreszenzzahlen nehmen bei kürzerer Belichtungszeit allmählich ab, während die Form der NV erhalten bleibt.

(a) Optisches Bild einer UT-Glasscheibe mit 360°-Biegung. (b) HRTEM-Bild eines typischen einzelnen Nanodiamanten mit einem Atomgitterabstand von 2,06 Å, der seiner (111)-Ebene entspricht. (c) XRD der Nanodiamanten zeigt einen charakteristischen Peak bei 43,9°, der der (111)-Ebene entspricht. (d) Schematische Darstellung des Tropfengießens und Schleuderbeschichtens eines Nanodiamantfilms auf der Oberfläche des UT-Glassubstrats. (e) Querschnitts-FESEM-Bild von nanodiamantbeschichtetem UT-Glas für eine 1 mg/ml konzentrierte Lösung. Die durchschnittliche Dicke der NV-Beschichtung beträgt ∼ 1000 nm. (f) Versuchsaufbau zur Herstellung von NV-UT-Auslegern mit Femtosekunden-Laserpulsen. (g, h) Hellfeld- bzw. geneigtes Einzelspitzen-FESEM-Bild des NV-UT-Auslegers. (i) FESEM-Querschnittsbild des NV-UT-Auslegers. Es ist eine feine, lasergeschnittene Oberfläche zu erkennen.

Zur Herstellung von NV-UT-Auslegern mit ausgewählten Abmessungen verwendeten wir einen speziell angefertigten Femtosekunden-Nanoverarbeitungsaufbau (Abb. 1f), bei dem der fs-Pulszug mit steuerbarer Energie pro Puls eng auf das UT-Glas fokussiert wurde. Um das Ablationsregime für das Glas zu bestimmen, variierten wir systematisch die Pulsenergie und untersuchten die zu schneidende Oberfläche unter dem Mikroskop. Bei einer Pulsenergie von mehr als 0,5 mJ in unserem Aufbau war das UT-Glasschneiden mit nanometeraufgelösten Kanten möglich. Der Rayleigh-Bereich des Mikroskopobjektivs betrug etwa 15 µm, vergleichbar mit der Dicke des Glases, wodurch sichergestellt wurde, dass durch einfaches Rasterscannen des fs-Strahls (Scangeschwindigkeit 1 mm/s) im gewünschten Muster das UT-Glas ausgeschnitten wurde Echtzeit in der gewünschten Form. Als konkretes Beispiel haben wir einige mm lange NV-UT-Ausleger (Abb. 1g) mit einer Spitze von einigen hundert Nanometern (Abb. 1h) hergestellt. Ein weiteres Beispiel für das Stimmgabeldesign ist in Abb. S3 dargestellt. Erwähnenswert ist, dass der fs-Impuls einen lokalen Effekt erzeugte, ohne dass es zu Kollateralschäden am fragilen Glas kam. Wichtig ist, dass die Laser-Glas-Wechselwirkung die Nanodiamanten in unmittelbarer Nähe des Laserfokus größtenteils intakt lässt (Abb. 1i für NV-Zentren an der Laserschneidkante).

Es ist wichtig zu validieren, dass die NV-Zentren in den Nanodiamanten ihre optischen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften nach der Femtosekundenpuls-basierten Herstellung der Cantilever-Nanospitze behalten. Zu diesem Zweck bauen wir ein speziell angefertigtes optisches Fluoreszenzmikroskop, das eine vollständige Fluoreszenzbildgebung über den gesamten Fokusbereich (mithilfe einer Lampe) sowie eine lokale Fluoreszenzanregung mit einem Laserstrahl ermöglicht. Bei Bedarf könnten auch ein externes Magnetfeld und eine externe Lasererwärmung oder akustische Störungen an den Ausleger gekoppelt werden. Fluoreszenzbilder des Auslegers zeigen, dass sich die NV-Fluoreszenz auf der gesamten Oberfläche des Auslegers, einschließlich seiner Nanospitze, befindet (Abb. 2b, c). Darüber hinaus zeigen wir auch, dass es möglich ist, die Fluoreszenz eines Mikroflecks durch Laseranregung zu erfassen, beispielsweise in der Nähe der Kante des Auslegers, wie in Abb. 2d dargestellt. Hierbei ist zu beachten, dass aufgrund des nicht verbrückenden Sauerstofflochzentrums das Glassubstrat selbst Lumineszenz emittieren könnte40,41. Wir haben die Fluoreszenz aufgrund der intrinsischen Farbzentren im makellosen UT-Glas (Borosilikat) vor und nach dem Laserschneiden (ohne NV-Beschichtung) systematisch charakterisiert. Die Lumineszenzspektren von makellosem UT-Glas und Femtosekunden-Laser-geschnittenem UT-Glas sind in Abb. S4 dargestellt. Bitte beachten Sie, dass diese Spektren bei sehr hoher Anregungsleistung (5000 µW) erfasst werden und die Zählwerte über dem Rauschhintergrund vernachlässigbar sind (~ 20). In unserem NV-beschichteten Glas sind die Fluoreszenzzahlen bei identischen Messparametern etwa 100-mal höher (~ 1800). Diese Messungen zeigen, dass der Hintergrund der intrinsischen Farbzentren im UT-Glas im Vergleich zur Emission der NV-Zentren vernachlässigbar ist. Um zu zeigen, dass die NV-Zentren an der Cantilever-Spitze ihre Quanteneigenschaften beibehalten, haben wir die Fluoreszenzspektren der Nanodiamanten unter Anregung eines grünen CW-Lasers (532 nm) mit den oben genannten Leistungen (6, 10 und 20 µW) an der Spitze des NV gemessen -UT-Ausleger, wie in Abb. 2e dargestellt. Die optischen Emissionsspektren zeigen die charakteristische ZPL bei 575 nm und 637 nm entsprechend NV0 bzw. NV−1, was die unveränderlichen Quanteneigenschaften bestätigt.

(a) Schematischer Aufbau für Fluoreszenzbildgebung, Fluoreszenzspektroskopie und ODMR-Spektroskopie. APD Avalanche-Fotodiode, BS-Strahlteiler, CBS-Würfel-Strahlteiler, NF-Notch-Filter, A-Verstärker. (b) Ein EMCCD-Bild (Electron-Multiplying CCD), das die NV-Fluoreszenz des NV-UT-Auslegers unter großflächiger Beleuchtung (grünes Licht) zeigt. (c) Vergrößertes Fluoreszenzbild der Cantilever-Spitze. (d) Fluoreszenzbild des Cantilevers unter lokaler Beleuchtung des grünen CW-Lasers. (e) Fluoreszenzspektren des NV-Zentrums an der Cantilever-Spitze unter Anregung mit einem grünen CW-Laser (532 nm) (6, 10 und 20 µW) zeigen zwei Null-Phononenlinien bei 575 nm für NV 0 bzw. 637 nm für NV−1 . (f) ODMR-Spektren wurden aufgezeichnet, während die Mikrowellenfrequenzen von 1,35 bis 3,1 GHz variiert wurden. Es wurde ein Abfall der Fluoreszenzintensität bei 1,43 und 2,87 GHz beobachtet.

Darüber hinaus führten wir eine optische Detektion der Magnetresonanz (ODMR), einer charakteristischen Quanteneigenschaft der NV-Zentren, durch, indem wir laserinduzierte Fluoreszenz von der NV-UT-Auslegerspitze sammelten. Der NV-UT-Ausleger wurde gleichzeitig durch ein Mikrowellenmagnetfeld angeregt, dessen Frequenz von 1,35 bis 3,0 GHz gescannt wurde, und die Fluoreszenz wurde mit einer Lawinenfotodiode (APD) erfasst. Das APD-Signal zeigte deutliche Einbrüche in der Gesamtfluoreszenzausbeute, die sich wiederholt in der Nähe der erwarteten ODMR-Linien bei 1,44 und 2,87 GHz befanden. Wie in Abb. 2f gezeigt, wurden die experimentellen Daten mit einem doppelten Lorentzian mit einer Resonanzfrequenzaufteilung von 30 MHz (FWHM von 83 MHz) bei 2,87 GHz angepasst, was mit früheren Messungen dieser Art übereinstimmt. Darüber hinaus wurde zuvor auch die Nullfeldaufspaltung von NV-Linien beobachtet, deren Ursprung auf interne Spannungen in den Nanodiamanten zurückgeführt wird. Der Mechanismus der MW-Modulation der Fluoreszenz in NV-Zentren wird auf seine spezifische Atomstruktur zurückgeführt und wurde in mehreren früheren Arbeiten diskutiert43,44. Im Folgenden werden wir diese Eigenschaften von NV-Zentren nutzen, um hybride Quantensensoranwendungen des Glasbalkens zu demonstrieren.

Abbildung 3a zeigt schematisch den Magnetometrieaufbau basierend auf der Zeeman-Aufspaltung der ODMR-Spektren des NV-Zentrums. Wie in den Daten von Abb. 3b, dem ODMR, gezeigt, beobachteten wir eine Zeeman-Aufspaltung der ODMR-Linien mit einer Zunahme des externen Magnetfelds (Bex). Der Bex wurde von 0 auf 22,5 G variiert. Darüber hinaus sanken die ODMR-Linien mit Bex allmählich ab und verbreiterten sich. Das Gesamtprofil der Zeeman-Aufspaltung stimmt mit zuvor berichteten magnetomechanischen Sensoren überein45,46.

(a) Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus zur Zeeman-Spaltung. (b) ODMR-Spektren mit und ohne extern angelegtes Magnetfeld Bex = 0, 4,5, 9,5, 13,5, 17,5 und 22,5 G. Die Verbreiterung der Spektren wird durch einen allmählichen Anstieg von Bex verursacht. (c) Offene Nanospitze NV-UT Cantilever-Antwort auf einen einzelnen akustischen Impuls von 160 Hz. (d) Zoom der NV-UT-Cantilever-Reaktion und der Einschub zeigt ein Schema des Versuchsaufbaus, bei dem ein Lautsprecher den akustischen Impuls an der Normalenachse erzeugt. (e) Verschiebung des ODMR-Signals als Funktion der Temperaturänderung (f) Verschiebung hinein Die Resonanzfrequenz als Funktion der Temperatur betrug δν/δT = 1,3 MHz/K und der Einschub zeigt das Schema des Versuchsaufbaus, bei dem die Temperatur in der Nähe der Spitze mit einem 445-nm-CW-Laser variiert wurde.

Die Empfindlichkeit des Magnetfelds betrug 20 ± 2 MHz/Gauss, was der Zeeman-Aufteilungsformel für ∆f = 2γBex folgt, wobei ∆f die Frequenzverbreiterung und γ = 2,8 MHz/Gauss47 ist. Bei diesen Messungen war das Magnetfeld innerhalb des Spitzenvolumens größtenteils homogen.

Um die akustischen Schwingungen mit dem NV-UT-Cantilever zu messen, nutzen wir eine Modulation der Spitzenfluoreszenz, wenn der NV-UT-Cantilever aufgrund des Schalldrucks aus dem genauen Fokus verschoben wird. Die Kalibrierung zwischen der Änderung der Fluoreszenz und der Spitzenverschiebung ist in Abb. S5 dargestellt, was darauf hindeutet, dass die Position des NV-UT-Auslegers linear erfasst werden kann. Für akustische Messungen haben wir den NV-UT-Ausleger sorgfältig platziert und ihn im Umgebungszustand mit einem akustischen Impuls angeregt. Eine typische nanomechanische Reaktion des NV-UT-Auslegers ist in (Abb. 3c, d) dargestellt, wo der Qualitätsfaktor der Vibration in der Luft etwa 40 betrug. Die Aufführung wurde durch drei Impulse wiederholt, was zeigt, dass der NV-UT-Cantilever als akustischer Sensor dienen kann.

Schließlich zeigen wir, dass der NV-UT-Cantilever die Lasererwärmung der Spitze direkt mit Mikrokelvin-Auflösung messen kann. Die NV-Thermometrie ist gut etabliert und nutzt die Verschiebung des ODMR des NV-Ensembles (Abb. 3e) in Bezug auf die Temperaturänderung. Zur Erwärmung der Cantilever-Spitze wird ein blauer CW-Laser (445 nm) verwendet. Der thermische Effekt der Anregungswellenlänge (532 nm) ist vernachlässigbar, da ihre Leistung gering ist. Das Fehlen einer Erwärmung durch einen 532-nm-Laser wird außerdem durch eine vernachlässigbare Verschiebung der ODMR-Spektren bestätigt, die bei unterschiedlichen Leistungen von 6, 10 und 20 µW aufgenommen wurden (Abb. S6). In unserem Fall haben wir durch Variation der blauen Laserleistung beobachtet, dass sich die ODMR-Resonanz mit 1,3 MHz/K48 verschiebt, wie in Abb. 3f gezeigt, was darauf hindeutet, dass diese Spitze zur Messung der lokalen Temperatur der Umgebung verwendet werden kann.

Die Möglichkeit, Nanodiamanten und UT-Glas mit einer Femtosekundenlaser-basierten Fertigung zu kombinieren, bietet Flexibilität bei der Entwicklung vielseitiger Geräte. Mit unserem einfachen Herstellungsansatz kann jede gewünschte Form und Größe des Auslegers hergestellt werden, wobei seine Resonanzfrequenz geometrisch abgestimmt werden kann. Darüber hinaus sollte die Laserbearbeitung die Verwendung von noch dünnerem Glas zur Herstellung von Auslegern ermöglichen, wie sie beispielsweise durch thermisches Strecken auf eine Dicke von etwa ≤ 3 µm hergestellt werden49. Darüber hinaus wird bei unserem Ansatz der gesamte Ausleger mit Nanodiamanten beschichtet, was für bestimmte Anwendungen die Fluoreszenzdetektion an mehreren Stellen ermöglichen könnte. Unsere Messungen entsprechen einem Ensemble von NV-Zentren in 120-nm-Nanodiamanten. Es könnte sich lohnen zu untersuchen, ob dieser Ansatz die Messung eines einzelnen NV-Zentrums mithilfe von Nanodiamanten mit einer Größe von weniger als 10 nm ermöglicht. Allerdings ist es mit dem Femtosekunden-basierten Ansatz schwierig, einen einzelnen Nanodiamanten kontrolliert an der Nanospitze zu platzieren, und ein solches Ziel kann durch die Kopplung von Glasauslegern mit optischer Einfangung erreicht werden. Darüber hinaus ist es auch möglich, dass diese winzigen NV-UT-Ausleger für Tieftemperaturmessungen auf kryogene Temperaturen gekühlt werden können.

Zusammenfassend zeigen wir, dass das mit Nanodiamanten mit NV-Zentren funktionalisierte UT-Glas mit nanoskaliger Präzision in gewünschte Formen lasergeschnitten werden kann, um hybride nanomechanische Cantilever mit Quantensensorfähigkeiten herzustellen. Wir zeigen, dass der NV-UT-Cantilever die quantitative Erfassung akustischer, thermischer und magnetischer Felder ermöglicht. Wir gehen davon aus, dass laserbearbeitete Fluoreszenz-UT-Glasgeräte mit optischen Hohlräumen für verschiedene optomechanische Präzisionsversuche gekoppelt werden können. Dies könnte zur Massenproduktion erschwinglicher Cantilever für multifunktionale Bildgebungs- und Sensoranwendungen führen.

Ultradünne Glasscheiben wurden aus Schott-Glas gewonnen. Das Glas hat eine Dicke von t = 30 µm, einen Elastizitätsmodul von 72,9 kN/mm2, einen Biegeradius < 1 mm und eine ausgezeichnete Oberflächenrauheit (< 1 nm). Die kolloidale Lösung der Nanodiamanten (Stickstofflücke 3 ppm, durchschnittliche Partikelgröße 120 nm, 1 mg/ml in entionisiertem Wasser) wurde von Sigma-Aldrich gekauft und ohne weitere Reinigung und Verdünnung verwendet.

Die kolloidale Nanodiamantlösung wurde 20 s lang bei 3000 U/min auf eine ultradünne Glasscheibe (76 × 26 mm2) mit t = 30 µm aufgeschleudert. Beim Schleuderbeschichten wurden 20 µL kolloidale Lösung verschiedener Nanodiamantkonzentrationen (1 mg/ml und 0,5 mg/ml) gleichmäßig über die gesamte Oberfläche der Substrate verteilt. Vor der Dünnschichtherstellung wurde das Substrat in Aceton und Methanol unter Verwendung eines Ultraschallbades vorgereinigt und anschließend mit Stickstoffgas getrocknet. Das mit Nanodiamanten beschichtete ultradünne Glas wurde über Nacht in einem Exsikkator getrocknet. Ein kommerzielles Lasersystem (FEMTOLASERS, Österreich) erzeugte fs-Pulse mit einer Pulsdauer von 25 fs bei λIR = 800 nm Zentralwellenlänge bei 1 kHz Wiederholungsrate mit 1–2 mJ Energie pro Puls. Intensive fs-Impulse wurden durch ein 10X-Objektiv (0,25 NA) eng auf eine mit Nanodiamanten beschichtete ultradünne Glasscheibenoberfläche fokussiert. Die geschätzte Spitzenintensität im Fokus wurde durch ND-Filter variiert und konnte 9 × 1018 W/cm2 erreichen. Der Probentisch war automatisiert und bot eine Präzision im Nanometerbereich, um Ausleger mit dem gewünschten Design bei Umgebungsbedingungen herzustellen50. Die Belichtungszeit der fs-Impulse wurde von 1 bis 1000 ms beim Rasterscannen des ultradünnen Glases variiert (Geschwindigkeit: 1–100 mm/s, XYZ-Scanning-Tisch, Thorlabs, USA). Das Automatisierungsprogramm ist in LabView geschrieben.

Wir entwerfen individuell ein Fluoreszenzmikroskop mit ODMR-Spektroskopie-Aufbau (Abb. 2a). Für die Fluoreszenzbildgebung verwendeten wir einen grünen Festkörperlaser mit kontinuierlicher Welle (CW) (λex = 532 nm), dessen Leistung mithilfe eines anderen ND-Filters (ND4) von 10 µW auf 2 mW eingestellt wurde. Um ein hochauflösendes Fluoreszenzbild des NV-UT-Auslegers bei schlechten Lichtverhältnissen aufzunehmen, wurde ein auf –80 °C gekühltes EMCCD (Andor) verwendet, während ein farbiges Fluoreszenzbild mit einer farbigen ThorLab-gekühlten Kamera (24-Bit) aufgenommen wurde ). Ein Fluoreszenz-Kerbfilter (OD-6, ∆λ = 10 nm) wurde verwendet, um die 532-nm-Anregung zu entfernen. Als Resonator wurde ein einzelner Cu-Draht (Radius = 10 µm) auf einer Leiterplatte verwendet51. Zur Einspeisung eines Mikrowellensignals (1 GHz bis 3,2 GHz mit einer Schrittweite von 1 MHz) wurde ein Signalgenerator (Rohde & Schwarz, SMB 100 A) verwendet. Für eine Verstärkung von 30 dB wurde ein Verstärker (Mini Circuits, ZHL-42W+) verwendet. Ein 40X-Objektiv (ZEISS, 0,75 NA) wurde verwendet, um die Sammeleffizienz der Fluoreszenzphotonen zu maximieren. Alle Experimente wurden fünfmal durchgeführt.

Der oben erwähnte Aufbau des Fluoreszenzmikroskops mit ODMR-Spektroskopie wurde weiter modifiziert, um die Wirkung des Magnetfelds, der akustischen Vibrationen und der Temperatur zu untersuchen. Ein externes Magnetfeld wurde durch eine Magnetspule erzeugt, die aus einem Cu-Draht (Radius = 1 mm) bestand und unter dem Resonator platziert wurde. Die Sonde des Gauss-Meters wurde etwa 10 µm über dem Resonatordraht platziert. Für den Temperatur-HNQ-Sensor wurde die Temperatur in der Nähe der NV-UT-Auslegerspitze mit einem blauen CW-Laser (445 nm) variiert.

Die in dieser Studie generierten Daten/Codes können auf begründete Anfrage von KPS ([email protected]) zur Verfügung gestellt werden. Der korrespondierende Autor ist dafür verantwortlich, im Namen aller Autoren der Arbeit eine Erklärung zu konkurrierenden Interessen einzureichen. Diese Erklärung muss in der eingereichten Artikeldatei enthalten sein.

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Wir danken dem STARS Grant und DST für die teilweise Finanzierung dieser Arbeit. BP dankt INSPIRE-Finanzierung. Wir danken Dr. Ananth Venkatesan, IISER Mohali für die FESEM-Bildgebung und die Bereitstellung des MW-Signalgenerators.

Mehra S. Sidhu

Aktuelle Adresse: Abteilung für Bodenkunde, Punjab Agricultural University, Ludhiana, Indien

Indisches Institut für naturwissenschaftliche Bildung und Forschung Mohali, Sektor 81, Mohali, 140306, Indien

Bhavesh K. Dadhich, Biswajit Panda, Mehra S. Sidhu und Kamal P. Singh

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Alle Autoren haben gleichermaßen zu dieser Arbeit beigetragen.

Korrespondenz mit Kamal P. Singh.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Dadhich, BK, Panda, B., Sidhu, MS et al. Nanodiamanten ermöglichen Femtosekunden-verarbeitetes ultradünnes Glas als hybriden Quantensensor. Sci Rep 13, 6286 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-30689-7

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Eingegangen: 06. Januar 2023

Angenommen: 28. Februar 2023

Veröffentlicht: 18. April 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-30689-7

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